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奎章阁时代的柯九思已开始注重魏晋法书的收藏，并且格调颇高。柯九思在元廷时，曾获得元文宗御赐王献之《洛神赋十三行》，此事在董其昌的《洛神赋十三行补》中提及：“如此真迹，入宋御府，有德寿题。元文宗复得之，以赐柯九思，有赵子昂跋云：见此如岳阳楼亲闻吕祖吹笛，自此可以称量古今之书矣。
到了后期，柯九思则更注重于名书画的收藏。据文献所记，柯氏的书法收藏“多蓄魏晋法书，至宋人书，殆百十函”。他收藏过除上面提到的《曹娥碑》《定武兰亭五字损本》等名帖外，还有晋人《黄庭内景经》、王献之《鸭头丸帖》、林藻《深慰帖》、苏轼《天际乌云帖》、黄庭坚《动静帖》《荆州帖》和米芾《拜中岳命诗卷》等，蔚为大观。
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奎章阁诸臣多为当时名儒，除了核心人物柯九思外，亦有书家兼画家的授经郎揭溪斯、虞集等。极有名望的虞集和柯氏常在奎章阁鉴赏历代书画名迹，并在上面书写题跋。元代陶宗仪《辍耕录》载：“文宗之御奎章日，学士虞集、博士柯九思常侍从，以讨论法书名画为事。时授经郎揭溪斯也在列，比之集、九思则稍疏。”
那么，元代奎章阁的书画到底有多少呢？
据王恽目识手记，得法书147件，名画81件，总数228件。其中有阎立本、顾恺之、吴道子、王维、李思训、黄筌、李公麟等历代书画名家的作品。流传至今的法书有孙过庭《书谱》卷、怀素《自叙》卷、黄庭坚《廉颇蔺相如列传》卷等，名画有顾恺之《洛神赋图》、阎立本《历代帝王图》(现藏美国波士顿博物馆)等。
柯氏收藏的名画更为可观，大都为精品，如唐韦偃《双骑图》、隋郑法士《读碑图》、唐张萱《明皇出骑图》、宋人《溪山行旅图》、米芾《春山瑞松图》、扬无咎《四梅图》、赵孟坚《岁寒三友图》等。他藏画不局限于唐宋名画，同时代的元朝前辈画人的作品也在他收藏之列，如赵孟《秀石疏林图》《秋郊饮马图》、任仁发《二马图》、方从义《惠方舟行图》、曹知白《远山疏林图》等都曾为其收藏。
同时，元朝继承了南宋与金内府的大量藏品，宫廷书画异常充足。文宗图帖睦尔(1329～1331年在位)为元代重视文艺的统治者之一，史载他就能作画。他在位时收纳了一批文人画家，委以官职，给予优厚待遇，让他们能集中精力安心创作。不仅如此，元朝亦设立秘书监来管理和收藏书画古物，并建立了储存与鉴赏古玩字画的奎章阁，设鉴书博士等职专门负责书画藏品的归类鉴定。而柯九思就是其中重要的鉴书博士。
柯九思《晚香高节图》：从存世的相关书画来看，经柯九思鉴定的元内府画作计20余幅，而所鉴定的法书则多达60余件。从现存藏画目来看，奎章阁收藏品中以天历年间藏品居多。由此可知，奎章阁的书画收藏活动与柯九思是分不开的。
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